1847年以降、雑誌への寄稿など、作家としての活動を始める。音楽・演劇・政治・文化批評など、その執筆分野は非常に多岐にわたる。コッローディのペンネームを使い始めるのは、1856年から。さまざまな記事を書きながら、彼の関心はイタリアの国民が自分たちをひとつのものとして感じることができるような自国語の共通の基盤を培うということに向けられ、それが次第に文学を通しての国民、特にその未来を担う子どもたちの教育に向かうようになる。1870年代後半から、シャルル・ペローの童話の翻訳をしたり、その中で童話のイラストを担当したエンリコ・マッツァンティと一緒に組んで仕事をする機会が増える。1881年、『子ども新聞』に最初の一部を連載した『ピノッキオの冒険』に、1883年、イラストを添えたのもこのマッツァンティである。

『ピノッキオの冒険』が大成功を収めたのは、彼が亡くなってからのことである。20世紀になって初めて彼の作品の文学的な価値は、児童文学の専門家たちからも完全に承認されるようになった。作品の影響は、それが単に世界的な読者を獲得したということだけでなく、国内的にはイタリア語の普及ということにおいても多大な功績を挙げている。彼は晩年、一連の教科書のシリーズの仕事にその精力を傾けた。現在はサン・ミニアト・アル・モンテの墓地に埋葬されている。